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Dans ce premier écrit qu'est sa thèse principale (1927), Bachelard étudie le processus d'affinement de la connaissance scientifique. Le rôle de la connaissance approchée est défini dans les sciences expérimentales, où le degré de précision, confronté au contingent et à l'indivisible, atteint nécessairement une limite ; ainsi que dans les sciences mathématiques qui, soumises à ce même " fractionnement épistémologique et ontologique ", se prêtent néanmoins à une approximation illimitée, puisque l'infini mathématique permet de créer toujours de nouveaux êtres irrationnels assurant la continuité de l'indéfini des nombres rationnels. Par conséquent, on atteint jamais qu'un fait rectifié et provisoire. La connaissance de la réalité se vérifie progressivement à chacune de ses acquisitions, et cette rectification constitue la véritable réalité épistémologique, car elle exprime la pensée dans son dynamisme profond : " l'approximation, c'est l'objectivation inachevée, mais c'est l'objectivation prudente, féconde, vraiment rationnelle puisqu'elle est à la fois consciente de son insuffisance et de son progrès ". En marge des débats du pragmatisme, les concepts de réalité et de vérité sont investis d'un sens nouveau par une philosophie de l'inexact.

La formation des concepts scientifiques qui se développe à partir du XVIIIe siècle atteste d'un déploiement parallèle des mathématiques et de l'expérience. Nos observations ne sauraient en effet se traduire en termes de sensations immédiates ; les phénomènes thermiques soulignent combien la sensation est impropre à évaluer la température : celle-ci n'est qu'une des variables d'un complexe offrant bien peu de prise à l'analyse et par conséquent à l'abstraction. La physique, qui était d'abord une science des "agents", devient alors une science des "milieux". Plus encore que la pensée commune, la pensée scientifique vit de rapports et elle ne peut connaître un phénomène qu'en l'incorporant à un système, ou du moins en le pliant aux principes d'une méthode. L'étude de la propagation thermique devait, à quelque moment que ce fût de l'évolution scientifique, suggérer des principes philosophiques, et le problème de la physique mathématique rejoindre alors le problème traditionnel de la philosophie : comment la réalité peut-elle être analysée par la raison ? L'examen historique mené ici par Bachelard suggère que la théorie mathématique est, par essence, inventive. Le développement scientifique n'est pas un développement simplement historique, mais l'on peut dire que l'ordre des pensées fécondes est une manière d'ordre naturel. Car les mathématiques ne se bornent pas à analyser des notions laissées implicites dans l'expérience initiale, mais font une large part aux procédés synthétiques. Cette pensée constructive va si loin qu'elle semble impliquer un véritable finalisme mathématique, qui assure la cohérence rationnelle en même temps que l'accord expérimental : Bachelard tente ainsi de déterminer comment la construction peut rejoindre la structure.

Sans proposer une simple histoire de la chimie, Bachelard se propose, dans cet ouvrage, de développer, à l'occasion des progrès de la chimie moderne, une lecture philosophique de cette évolution, autour d'une idée articulant dialectiquement deux directions distinctes : "la pensée du chimiste semble osciller entre le pluralisme d'une part et la réduction de la pluralité d'autre part". C'est dire que Bachelard se propose ici de caractériser le soubassement philosophique de la pensée épistémologique promue par la récente évolution de la chimie moderne. Si la découverte scientifique est liée, dans le cas de la chimie, à la mise au jour de nouvelles substances, et ainsi au développement d'un pluralisme des substances, la tâche du philosophe consiste dès lors à montrer que "derrière tout pluralisme on peut reconnaître un système de cohérence". C'est cette thèse majeure que déploie cet ouvrage dans une progression qui, du problème philosophique du divers, mène, en passant par une analyse détaillée de l'apport considérable de Mendéléiev à la chimie moderne, à l'idée philosophique d'une harmonie substantielle. C'est en effet dans cette idée que Bachelard articule finalement les deux tendances fondamentales de la pensée chimique (pluralisme substantialiste et réductionnisme), conformément au projet d'une épistémologie philosophique, qui caractérise l'un des principaux aspects de sa pensée foisonnante.